进展 激光诱导的电荷密度波动力学
在复杂的物理体系中,各种粒子与准粒子(例如电子、声子、磁振子、等离激元)之间的相互耦合对理解和调控物理性质起着关键作用。激光激发是一个研究和控制复杂且纠缠在一起的粒子、准粒子相互作用的非常有效的工具。在1T-TaS2的电荷密度波(charge density wave, CDW)相中,激光不仅能够帮助我们理解材料基态与激发态性质,甚至能够诱发出新物相。在激光的照射下,1T-TaS2电荷密度波相中的振幅模式会被激发,其晶格体系和电子体系会发生集体的振荡。超短的激光束照射能够关闭电荷密度波相中的CDW带隙(起源于晶体结构畸变)和Mott带隙(起源于电子-电子强关联作用)。实验研究还观测到在低温电荷密度波相没有被破坏的情况下,Mott带隙却已关闭。综上所述,相比于其基态,激发条件下1T-TaS2电荷密度波的光学响应与物理机制更值得进一步研究。
近期,中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心孟胜研究员指导博士生张进、关梦雪和博士后廉超研究了1T-TaS2电荷密度波的超快激发。研究表明,光激发能够诱发1T-TaS2产生一种新的集体振动模式,并且伴随着周期性出现一个金属性质的瞬态结构,他们称之为M相。这些光激发动力学过程与热致相变过程迥然不同。他们发现强激光照射会激发CDW相中大量的电子-空穴对,1T-TaS2的电子结构会在50 fs以内的时间尺度内发生明显变化,二维平面内的带隙会闭合。在几百飞秒内,电子-声子有效相互散射能升高晶格的温度,并且产生一个新的晶格振动模式。这种集体振荡模式与热激发生成的声子振动模式有着明显的区别。他们的研究表明激光诱导的1T-TaS2的电荷密度波相会发生非热致的绝缘相-金属相转变。这主要归因于1T-TaS2的电荷密度波相中的电子-电子关联作用。
基于含时密度泛函理论,他们还阐明电荷密度波材料中电子-电子关联、电子-声子耦合对激光诱导的电荷密度波相转变过程起着重要作用。研究表明文献中流行的“热电子模型”在描述上述过程中存在缺陷,因而需要发展新的基于第一性原理的非平衡过程研究工具。这项工作对理解电荷密度波材料的形成原因和光激发响应具有启发作用。主要结果发表在Nano Letter 19, 6027-6034 (2019)。
此外,孟胜研究员与张进、关梦雪等与美国南加州大学Oleg Prezhdo 教授、英国帝国理工大学Johannes Lischner博士合作研究了贵金属纳米颗粒与层状二硫化钼界面处表面等离激元型热电子激发的电荷传输机制,揭示了直接电荷传输机制和间接电荷传输机制能够共存,且都快于传统的热电子弛豫过程的物理图像。上述工作对理解实验中观测到的二维纳米体系超快光激发过程具有重要参考意义。
该工作发表在Nano Lett. 19, 3187-3193 (2019)。
上述研究工作得到国家自然科学基金项目(项目批准号11774396, 91850120 和 11934003)、科技部(项目批准号2016YFA0300902, 2015CB921001)和科学院先导专项(XDB070301)的资助。
图1. 电荷密度波中光激发诱导的动力学过程示意图。
图 2. 不同激光强度下,1T-TaS2中电荷密度波的结构动力学。其中η代表光激发的强度。
编辑:Be
表面电荷密度梯度驱动使液滴“跑得”更快更远
新机制可以在没有额外能量输入的情况下,以创纪录的速度和距离在垂直面上移动液滴。
如果没有附加力的帮助,即便只是在重力作用下想在固体表面以高速率、长距离输送液滴,也是一项极为艰巨的任务。sciencedaily.com网站7月22日报道,《自然·材料》杂志发文称,中国香港城市大学机械工程系教授Wang Zuankai,中国电子科技大学教授Xu Deng和德国马克斯·普朗克聚合物研究所教授 Hans-Jürgen Butt等领导的研究团队,设计了一种新型的机制来实现无额外能量输入情况下液滴的长距离、高速输送。在这种机制下,Wang等甚至首次实现了液滴在垂直方向上的快速、远距离移动。这种控制液滴运动的新方法在微流体和生物分析等领域具有广阔的应用前景。
传统的液滴输送方法主要是利用液滴表面的润湿梯度产生诱导驱动力来使液滴从疏水表面向亲水表面移动。然而,支撑液滴移动的流体动力学存在相互制约:高速输送液滴需要较大的润湿梯度,但会使运输距离受限;而长距离运移液滴需要减小润湿梯度以减弱液-固界面的附着力,这对输送速度又造成了不利影响。Wang等设计的液滴输送策略,实现了液滴在不同基质上的单向自驱动输送,输送速度达到了创纪录的1.1 m/s,是文献报道速度的近10倍。并且从原则上讲,输送距离是不受限制的。
Wang等的研究取得突破的关键,在于首次通过液体接触操控表面电荷。研究人员首先将一串液滴滴向此前开发的超双疏表面,液滴撞击到超表面时,会立刻扩散、收缩并弹回。这导致电子从液滴中分离出来,并使受到影响的表面带负电荷。通过调节液滴的滴落高度,表面电荷密度会发生变化,进而形成电荷密度梯度。随后,当液滴再次滴到超表面时,表面电荷密度梯度会产生驱动力作用,推动液滴向高电荷密度方向移动。
与化学梯度或形貌梯度的高稳定性不同,电荷密度梯度的调控性非常好,研究人员可以很轻松地对液滴运动路径进行重新调整。Wang等在实验中发现,液滴的高速、远距离输送可以在室温下完成,并且不需要额外的能量。更重要的是,这种输运液滴的方法不仅可以用于水平面,还可以用于垂直表面。此外,该方法适用的液体范围也很广,除水以外,还可以用于低表面张力、低介电常数的溶液。
Wang说:“我们利用表面电荷密度梯度来控制液滴传输的创新性研究,有望开辟新的研究和应用方向。例如,在生物医学中,设计具有特殊电荷密度梯度的表面可能会影响细胞迁移等行为。”Deng补充说:“这一创新性研究还可以用于微流体芯片实验室、生物分析、材料学和流体动力学等领域。”
科界原创
编译:雷鑫宇
审稿:三水
责编:唐林芳
期刊来源:《自然·材料》
期刊编号:1476-1122
原文链接:
https://www.sciencedaily.com/releases/2019/07/190722111916.htm
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