钠电--为什么诱导效应会影响材料的工作电压？

在钠离子电池正极材料的介绍中，经常遇见“某某材料的工作电压更高，这是因为某离子具有更强的诱导效应”这样的语句。相同的，在锂离子电池研究中，为了提高电解液的耐高压能力，会使用氟代溶剂，原因是氟离子具有更强的诱导效应。

那么，为什么材料中某些离子的诱导效应会影响材料工作电压呢？

一.什么是诱导效应？

诱导效应：因分子中原子或者基团的电负性不同而引起成键电子云沿着原子链向某一方向移动的效应，用I表示。也就是说，极性大的原子或基团诱导了电子云，导致电子云的偏移。

将原子成键想象成是对电子的一场拔河，电负性更强的一端对电子的吸引力更大，所以会将电子拉向自身，但是由于自身所带负电荷产生的同性相斥作用，导致电子不会被彻底拉入、成为自身独有的电子，最终电子会在一个偏离键中心、更靠近强电负性一端的位置停留下来。这种成键电子偏离键中心的现象就是诱导效应导致的。

诱导效应具有以下的特点：

如下图，以氟代甲烷为例子，由于氟的电负性非常大，氟会把它和碳成键的电子拉得离自己很近，这种情况下，通常用δ+与δ-这种符号来描述，δ此时不是极限小，而是表示不完整，所以这个符号解读为：由于化学键中电子的偏移，氟上带了一个不完整的负电而碳上带了一个不完整的正电。

由于碳和氢的电负性差距非常小，两者对碳氢之间成键电子的作用力相当，使得成键电子几乎就保持在键中点，没有δ+也没有δ-。 但是这时由于碳氟之间的成健电子距离氟原子更近了，导致碳原子对外界电子多出来一部分吸引力，这部分吸引力就作用在了碳氢键的成键电子上，所以氢原子的电子被拉过来了，如下图。

此时的H受到不直接相邻的氟的影响而出现带电的状况，称为受到了诱导效应。

二.诱导效应如何影响材料的工作电压？

2.1 以氟代溶剂为例--电解液材料

前线轨道理论认为：物质在反应过程中，发生相互作用的是分子轨道，而优先起作用的就是前线轨道，前线轨道在很大程度上反映了物质的理化性质。分子最高占据轨道能量(HOMO)越高，轨道中的电子越不稳定，越容易失去而被氧化；相反，分子最低未占据轨道能量(LUMO)越低，越容易得到电子而被还原。详细可以看文章锂电-锂离子电池中为什么会生成SEI膜？SEI膜生成的具体步骤是什么？SEI膜是什么样的结构？

理论分子轨道计算证实：有机分子中引入氟原子会降低其HOMO能级。

利用氟离子吸电子诱导效应，用氟取代氢原子会降低有机溶剂的HOMO能级，从而使得其阳极稳定性增加，即提高了溶剂的氧化电压，使得溶剂能够在更高的电压下使用。

2.2 以Na3V2(PO4)2F3为例--电极材料

含有较强诱导效应阴离子的材料中，因为X具有强吸电子能力（X为阴离子单元，O为氧），所以X-O会形成强共价键，X-O成键电子云会向X方向偏移，导致O多出来的部分对电子的吸引力作用在M-O共价键上（M为金属单元），诱导M-O共价键产生更强的电离度，使得M更倾向于失去电子。X的诱导效应相当于化合物内部弥补了部分逸出功（逸出功：电子逸出金属表面所需要给予的能量），使外部需要提供能量有所减少。

根据：

现有Na3(VOPO4)2F和Na3(VPO4)2F3

假设两种物质在脱钠中，发生了相同的氧化还原电对反应，熵变和温度整个过程变化很小，不影响ΔG。那么电压E的变化就取决于焓变（焓变为反应中所吸收或释放的热量，通过物质与外界交换的能量来计算）。Na3(VPO4)2F3中氟离子较多，诱导效应使得外界需要提供的能量减少，所以焓变减少，得出电压E变大，表现为材料的工作电压上升。

文献[2]中提到，随着O/F比增加（即氧含量的增加、氟含量的减少），诱导效应减弱，材料的充放电电压降低，Na3(VOPO4)2F和Na3(VPO4)2F3两者电压差约为100 mV，如下图。

参考资料：

[1]von Aspern, N.; Röschenthaler, G.-V.; Winter, M.; Cekic-Laskovic, I. (2019). Fluorine and Lithium: Ideal Partners for High-Performance Rechargeable Battery Electrolytes. Angewandte Chemie International Edition, (), –. doi:10.1002/anie.201901381

[2]Bianchini, Matteo; Xiao, Penghao; Wang, Yan; Ceder, Gerbrand (2017). Additional Sodium Insertion into Polyanionic Cathodes for Higher-Energy Na-Ion Batteries. Advanced Energy Materials, (), 1700514–. doi:10.1002/aenm.201700514

文章来源：电池人的笔记

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