水凝胶与柔性电子啥关系？能用来干啥？

大家好，今天我们来聊一聊一篇关于水凝胶在柔性电子领域应用的文章——《Smart materials for flexible electronics and devices: hydrogel》发表于《RSC Advances》。随着科技的不断发展，柔性电子设备越来越受到关注，而水凝胶作为一种具有独特性能的材料，在这个领域发挥着重要作用。它具有良好的生物相容性、导电性和机械灵活性等特点。文章详细介绍了水凝胶的类型、性能增强技术以及在传感器、储能设备等方面的应用。让我们一起来深入了解水凝胶的神奇之处吧！

*本文只作阅读笔记分享*

一、引言

柔性电子在近年来备受关注，因其在诸多领域的潜在应用，如柔性能源存储设备、触摸面板、传感器、忆阻器等。1960 年代，卫星上使用的柔性太阳能电池引发了柔性电子的概念。此后，包括导电聚合物、有机半导体和非晶硅等先进的柔性和可大规模处理材料得到发展。近年来，柔性电子的应用不断增加，如柔性传感器、能量收集器、电池、变压器、显示屏等。与传统电子相比，未来电子需具备更轻、便携、生物相容、可穿戴和更好机械稳定性等特点。

在柔性电子的发展过程中，研究者取得了显著进展。例如Rogers 等人设计了一种新颖的硅互补金属-氧化物半导体集成电路（ICs）配置，以承受极端机械条件，如大变形和可折叠性。

二、水凝胶

水凝胶是一种三维聚合物网络，能在自身结构内储存和保持大量液体，这种膨胀行为是由聚合物链的物理或化学交联引起的。水凝胶可由天然材料（如纤维素、海藻酸盐、壳聚糖和明胶等）或合成聚合物（如聚乙烯乙二醇（PEG）、聚乳酸、聚己内酯（PCL）和聚乙烯醇（PVA）等）制成。

三、用于柔性电子和设备的水凝胶类型

3.1 电子导电水凝胶

基于电子导电性，用于柔性电子和设备，包括金属纳米粒子、碳材料、聚合物和混合导电材料基电子导电水凝胶。

金属纳米粒子基电子导电水凝胶 ：银具有出色的导电性，如 Xiang等人通过将脱蛋白的羧酸基团与Ag+水凝胶网络结合，制备了pH响应的电导电水凝。Devaki等人通过原位Ag+还原和丙烯酸聚合的结合，开发了均匀的电子导电水凝胶网络。Zhao等人通过共聚乙烯基功能化的金纳米粒子与 NIPAM，开发了热可切换的电子导电水凝胶。

碳材料基电子导电水凝胶 ：如使用丙烯酸和丙烯酰胺溶液，在修饰有多巴胺的纳米管上合成了粘合剂导电水凝胶，可作为在恶劣环境中持久的应变传感器，具有抗冻和抗热性能。Xu 等人通过加热 GO 和氢醌水溶液，描述了一种功能化的石墨烯水凝胶，可作为超级电容器电极。

聚合物基电子导电水凝胶 ：PEDOT:PSS、聚苯胺和聚吡咯等是最常用的导电聚合物。例如，Li等人通过将含硼酸盐的聚苯胺与PVA结合，设计了用于高性能柔性超级电容器的水凝胶电极。Han等人通过原位转化聚多巴胺-聚吡咯纳米粒子在PAM基质中为聚多巴胺-聚吡咯纳米纤维，开发了一种透明的含聚吡咯的导电水凝胶。

混合导电材料基电子导电水凝胶 ：许多电子导电水凝胶与各种导电材料结合以实现所需的电气和机械性能。例如，Yu等人制备了负载Pt纳米粒子的均匀高密度聚苯胺水凝胶，用于敏感的葡萄糖传感器和代谢物检测设备。

3.2 离子导电水凝胶

水凝胶中聚合物网络含有大量水和多孔结构，允许水分子在其间自由流动，基于此可设计离子导电水凝胶柔性电子器件。产生自由离子的材料包括酸、金属盐和离子液体等，离子导电水凝胶在固体电池和致动器中具有应用。

3.3 电子和离子导电水凝胶

结合离子和电子导电材料可发挥两者优势，如使用导电聚合物（如聚苯胺、PEDOT:PSS 和H+）可开发具有优异性能的CH电极。

例如，将掺杂 HClO4 的聚苯胺水凝胶电极嵌入PVA-H2SO4水凝胶电解质中可形成柔性超级电容器。

四、增强水凝胶性能的技术

4.1 导电性改性

通过添加导电掺杂剂（如石墨烯）可提高水凝胶的导电性，例如向聚丙烯酰胺水凝胶中添加剥离的石墨烯，可使其导电性从0.006提升至1.8 S m-1，且导电性与石墨烯添加量呈线性关系。

Minev 等人发现双网络技术可产生具有优异拉伸性、组织状弹性模量和电导率（约26 S m-1）的多网络水凝胶支架。

4.2 机械辅助

通过改变交联密度和单体选择可使水凝胶更灵活，从而解决其机械性能弱的问题。

添加碳酸钙等掺杂剂可改善醋酸壳聚糖水凝胶的机械性能，增加其储存模量约 60.88 Pa [94]。

例如，通过冷冻铸造 PVA 并引入微相分离制备的各向异性结构，其最终应力、极限应变和断裂能分别达到 23.5±2.7 MPa、2900±450% 和 170±8 kJ m-2。

4.3 自愈合

具有自愈合能力的水凝胶对于可穿戴传感器很重要，例如Wang等人通过将导电碳纳米管聚多巴胺引入弹性聚氨酯反蛋白石支架中，创建了一种可拉伸、粘附和自修复的导电结构彩色薄膜，用于双信号柔性电子设备，该薄膜具有稳定的拉伸性能和明亮的颜色结构。

五、传感器的制备

5.1 沉积

“沉积” 包括化学气相沉积、溅射和氧化物、金属和非金属的沉积等多种过程。

原子层沉积（ALD）是一种新型技术，可用于在低温下沉积原子层，使其在厚度和组成上更符合和可控。

ALD 通过系统地使用气相化学反应在基板上逐渐沉积薄，已用于制造纳米 CMOS、纳米点存储器、非易失性存储器、TFTs、LEDs、纳米层压板、纳米管、纳米合金等微/纳米器件。

5.2 蚀刻

古代蚀刻是使用适当的蚀刻剂从基板上去除材料的方法，如今传统蚀刻技术如无掩模蚀刻和原子层蚀刻（ALE）基于不断发展的需求而改进。

ALE是一种改进的蚀刻方法，包括自我限制修改和蚀刻两个步骤，可用于解决纵横比、轮廓依赖性和选择性等问题。

ALE已用于硅蚀刻，可创建2D沟槽和3D特征，还用于蚀刻硅氮化物等半导体基板。

5.3 印刷

仅在纸基板上，使用基本的屏幕印刷工艺也可开发基于 MEMS 的力传感器。

将作为墨水印刷的导电材料印刷在纸基板上产生压阻效应，为这些传感器提供动力，可制作悬臂结构，该方法生产的力传感器具有更高的刚性和灵敏度，可通过直接应用或折叠使用。

六、应用

6.1 显示和触摸屏

目前面板的传感机制包括电容式、声波式、电阻式和红外线式等，柔性触摸面板因其简单直观的人机交互界面而备受关注。

例如，Kim等人使用含锂的聚丙烯酰胺水凝胶开发了一种离子触摸屏幕，该面板具有弹性且能承受显著变形。Wang等人开发的自修复人机交互触摸板由柔软、透明、自愈合的聚两性离子-粘土纳米复合水凝胶制成，具有压敏粘附性、高透射率（98.8%）和断裂应变（1500%），电容技术可用于检测触摸位置和连续运动。

6.2 传感器

温度传感器 ：水凝胶的导电性与离子迁移率成正比，其电阻对环境温度敏感，可用于构建温度传感器。

例如，Lei 等人使用聚两性离子聚（铵3-二甲基（甲基丙烯酰氧基乙基）丙烷磺酸盐）（PDMAPS）、离子丰富的1-乙基-3-甲基咪唑乙基硫酸盐（IL）和氢键供体聚丙烯酸（PAA）创建了一种电阻式温度传感器，该设计克服了早期电子导电材料对大变形敏感的缺点，在 1000%变形下保持> 95%的电阻率稳定性，同时实现了高传输（> 90%）和超拉伸应变（> 10000%）。

Yu等人使用聚乙二醇水凝胶，用罗丹明B嵌入的硅纳米颗粒（RhB @ SiO2）和金纳米棒（AuNR）修饰，在近红外激光照射下，该复合水凝胶通过AuNR的局部表面等离子共振产生三维温度梯度，实现了0.74%/℃的温度分辨率。

化学传感器 ：Khademhosseini 等人开发了一种简单且经济实惠的方法，将装载有荧光染料的介孔颗粒纳入海藻酸盐水凝胶纤维中，使用微流体纺丝系统，使颜色变化指示皮肤pH 值的变化，水凝胶对6.5-9的pH值有响应，可用于实时监测pH值和初步评估伤口愈合。

Xu等人开发的PEDOT:PSS导电水凝胶用于检测尿中尿酸，该传感器具有高灵敏度，检测限约为1.2 M（S / N = 3）。

Lee 等人开发的肌肉启发的 MXene PAA/PVA水凝胶作为pH和应变传感器，可测量出汗的 pH 值，反映人体肌肉的疲劳程度，MXene负电荷表面的电阻变化可检测pH变化，pH在3-6之间。

气体传感器 ：人们在日常生活和工作中经常接触未知气体， wearable 和便携式气体传感器可帮助识别危险气体。目前的气体传感应用包括使用水凝胶检测 NH3、NO2、O2和CO2 等。

应变传感器 ：通过在两个水凝胶层之间夹入介电层可创建电容式水凝胶应力 / 应变传感器，外部力可能导致两个水凝胶层之间的距离变化，从而改变电容。

机械传感器 ：导电水凝胶通过向水凝胶基质中添加导电填料制成，可作为机械传感器中的传感元件，用于机器人、医学和可穿戴健康监测等集成多感官系统。

触觉传感器 ：柔性触觉传感器可增强新兴的人机交互技术，通过向水凝胶基质中添加导电元素可创建导电水凝胶，用于构建柔性触觉传感器。

6.3 忆阻器器件

信息技术的快速发展促使人们对可扩展和高速的存储设备进行研究。忆阻器作为一种常见的存储设备，具有简单的两终端拓扑结构、低功耗、低成本、快速的编程 / 擦除速度和高密度等优点。

在忆阻器的研究中，材料的选择至关重要。过渡金属（二元）氧化物等材料可作为电阻层材料或存储介质，因其具有可扩展性、成本低、一致性好、能耗低和切换速度快等特点。此外，复杂氧化物（如硫族化物、碲化物、硒化物和氮化物等）、非金属元素、聚合物有机物（如聚（甲基丙烯酸甲酯）、聚（N - 乙烯基咔唑）和聚苯胺等）也具有 RS 行为。

6.4 能量存储设备

近年来，可穿戴电子设备因其技术进步而备受关注，尤其是在能源方面。通过在现有水凝胶中引入新功能，水凝胶可以转化为具有额外功能的前所未有的能量存储设备。

一个典型的电化学能量存储设备由两个电极和它们之间的电解质组成。例如，Huang 等人描述了一种由聚丙烯酸钠水凝胶（PANa）制成的新电解质和可充电的锌-空气或 Zn // NiCo 电池，这些电解质表现出超长的循环稳定性（16000 次循环，65% 的容量保持，800 次循环 160 小时），明显优于最好的固态等效物。

七、结论和未来展望

本文主要介绍了水凝胶在柔性电子领域的应用，包括水凝胶的类型、性能增强技术、传感器的制备以及在柔性电子设备中的应用等。水凝胶具有良好的生物相容性、可调的机械灵活性、导电性和多刺激响应特性，适用于可穿戴应用。但目前水凝胶基柔性电子的发展面临一些挑战，如材料的机械性能弱、水稳定性和环境耐受性差以及与其他材料的粘附问题等。

未来需要解决水凝胶基传感器的小型化和大规模集成问题，制定统一的制备标准。离子水凝胶在健康监测和人机交互领域具有很大潜力，可用于创建高性能的触觉传感器。随着自供电离子水凝胶传感器的发展，柔性电子将在商业和日常生活中发挥重要作用，无线通信技术的进步将加速柔性电子设备的发展。

参考文献：

Dutta T, et al. Smart materials for flexible electronics and devices: hydrogel. RSC Adv. 2024 Apr 22;14(19):12984-13004.

「前沿技术」柔性电源发展概览

风里雨里，我在这里等你～

一、引言

柔性电子在穿戴式设备、智能机器人、新型电子装备等领域有重要应用前景，是目前的一项研究热点和一种重要的颠覆性技术，对军事和民用领域有重要影响。美国2015年成立柔性混合电子制造创新机构（FHEMI），关注半导体与柔性电子器件的制造和集成，该机构是美国制造创新网络中的第七个机构，也是美国国防部领导的第五个机构。美国政府和工业界向该机构各投资7500万美元，重点结合电路、天线、传感器、薄膜电源、处理器、无线发射器等器件或功能研发柔性电子设备，用于可穿戴设备、人体和医疗监控、发动机状态传感器、新型人机界面、防伪设备、共形射频设备、物联网等领域。

我们在Web of Science上检索了2015年至2019年与柔性电子有关的6842篇论文，其中美国国防部资助发表论文共325篇（空军研究办公室资助发表论文132篇、海军研究署38篇，陆军研究办公室22篇，DARPA 17篇）。我们采用Citespace软件进行文献计量分析。可以看出，目前柔性电子的典型研究主题包括超级电容器、摩擦纳米发电机、应力传感器、银纳米电极、可拉伸电子器件、锂离子电池、液态金属等。其中，超级电容器、纳米发电机、锂离子电池均属于柔性电源，是柔性电子的重要构成部分。此外，柔性电子的研究内容还包括电子皮肤、健康监测、柔性显示等。

本文重点关注超级电容器、纳米发电机、锂离子电池三类柔性电源的发展，柔性电子的其他研究涉及半导体、信号感知、生物交叉等内容，我们将在后续开展研究。

柔性电源是构建柔性电子器件的基础，能进行弯曲、折叠、褶皱和拉伸，同时保持其电化学性能，要求其正极、负极、隔膜、电解质、集流器、封装材料均具备良好的变形能力。其中，可拉伸电源作为一种重要的柔性电源，在2010年前后开始快速发展，目前仍处于研发初期。

图1 可穿戴电子设备的论文聚类分析网络，其中网络节点为论文，“#数字”表示一类论文的研究主题

二、柔性超级电容器

超级电容器的比功高、循环寿命长、可快速充放电、可靠性和安全性好，是一种重要的电源。传统的超级电容器为二维平面形式，不可折叠。柔性超级电容器可使用一维的纤维状结构，通过编织等方式集成到织物中，还可通过印刷、折叠等方式制造二维柔性超级电容器，贴附在皮肤、塑料、织物等表面。目前，柔性超级电容器的比电容一般为mF/cm2量级，比功约为mW/cm2量级，比能约为μWh/cm2量级，仍难以达到实用要求。

1、纤维状柔性超级电容器

纤维状柔性超级电容器的直径一般为μm～mm级，主要结构包括平行纤维、绞合纤维、同轴纤维三种。平行纤维方案使用平面基板，可在平面上集成大量纤维实现规模化，达到一定的比功和比能要求，用于薄膜电子设备。绞合纤维和同轴纤维方案则无需平面基板。绞合纤维是将两条纤维电极捻在一起，中间由固态电解质等隔开，电极间存在少量的直接接触，内阻较高，一旦电解质失效，这种直接接触会导致较高的漏电电流。同轴纤维是在核心纤维电极上进行逐层组装制造，并使用固态电解质和外电解质层分隔。这种方案的电极接触性能、弯曲性能较好，但在细纤维上的逐层组装较为困难，模块化能力较差。

图2 纤维超级电容器编织到织物中

图3 纤维状柔性超级电容器的三种结构（平行、绞合、同轴）

纤维状柔性超级电容器的电极可使用金属纤维、全碳纤维（如碳纳米管、石墨烯材料）和含赝电容材料（MnO2/ZnO/CuO等金属氧化物、金属氢氧化物、PANI聚苯胺/PPy聚吡咯等导电聚合物）的复合纤维。金属电极的导电性好，但体积重量较大，且对电双层电容和赝电容没有帮助，因此比能/比功较低。全碳电极可使用碳纤维、碳纳米管、石墨烯等单一碳材料，或碳-碳复合材料，以及杂原子掺杂的碳材料，其重量轻、导电性和机械性能优异，可以代替含金属的电极。赝电容-碳复合纤维，使用赝电容材料增加比能，但会在一定程度上降低比功和寿命。电解质可使用固体电解质或凝胶电解质，其中质子传导凝胶聚合物电解质使用较多，如PVA / H2SO4或PVA / H3PO4。

纤维状柔性超级电容器可可以通过集成多个纤维超级电容器的方法，提高工作电压和能量密度。平行纤维可通过串/并联多个电极的方式进行集成，绞合纤维可采用与商用纤维共编织或自行编织的方法，同轴纤维可将一束纤维绑在一起，形成更大直径的纱线电极。此外，还可以与纳米发电机、柔性太阳能电池（聚合物或染料敏化太阳能电池等）、传感器相结合，制成可穿戴多功能系统。

2、二维印刷柔性超级电容器

柔性超级电容器可使用成熟印刷方法制造，包括丝网印刷、喷墨印刷、卷对卷印刷等，优点是成本低，可在塑料、纸、织物上进行印刷，实现大规模生产。印刷油墨包括集流器油墨、活性材料油墨、电解质油墨。

丝网印刷可以预设各种图案，例如在基板上分别印刷银集流器、银@ppy活性材料、PVA-H3PO4凝胶电解质，获得平面超级电容器。缺点是需要使用刚性模板，同时浪费油墨，分辨率较低。

喷墨打印的分辨率高，可减少油墨浪费，同时成本低，易于大面积制造。例如先将掺有银纳米线的单壁碳纳米管/活性炭油墨喷射到纸基材上制造集流器，再将BMIM [BF4] /ETPTA溶液印刷在集流器上方形成活性材料，再印刷并干燥、紫外固化形成凝胶电解质，最后做封装处理。然而，喷墨打印的喷嘴易堵塞，对印刷油墨的要求更高。

卷对卷印刷是在印刷版上设计出所需图案，再经油墨转印而成。由于印刷速度快、烧结时间短，还需要研发更稳定的油墨。

图4 印刷制造柔性超级电容器

三、柔性可充电电池

超级电容器虽然比功较高，但比能极低，难以用作储能器件。可充电电池的比能高，是可穿戴电子设备的重要能量来源。研制柔性可充电电池的思路一般有两条，一是使用本身可拉伸的材料，二是使用新结构实现原有刚性材料和柔性材料的异质集成。其中前者更加困难。目前，除了柔性锂离子电池外，还探索了柔性钠离子电池、锌空气电池等。

1、柔性电极

柔性锂离子电池电极可使用纸状、多孔状、纤维状、波浪状等结构。纸状电极材料是目前的柔性可充电电池电极的研发热点，可独立成膜或涂覆在柔性基底上，纸的三维多孔结构能促进电子和离子的传输，易与柔性电子设备相结合。这种电极多使用碳材料（碳纳米管、碳纳米线、石墨烯等）、导电聚合物（PEDOT:PSS等）和复合材料作为导电网络或集流器。2011年，斯坦福大学研发出一种纸状锂离子电池，采用层压方法织造，使用LiCoO2(LCO)/CNT正极、Li4Ti5O12 (LTO)/CNT负极、纸隔膜，比能达到108 mW h g−1。随后引发了使用碳纳米材料的纸状锂离子电池的大量研究。多孔结构电极具有类似泡沫、海绵等结构的互联导电网络。例如将PDMS弹性聚合物制成多孔支架，再与传统锂离子电池电极材料构成复合电极，如CNT/PDMS负极，LTO/PDMS负极等。2016年，研究人员以咖啡方糖为模板，制成了PDMS多孔框架，构成的LTO/PDMS负极能在500次拉伸后仍保持82％容量。纤维状电极可在棉质、聚酯质纤维或织物上涂覆碳材料或活性电极材料，或在多壁碳纳米管上添加电极材料后滚成纤维，再缠绕至弹性材料或自行盘绕成弹簧状纤维结构。波浪形电极是在预应变弹性基板上沉积传统刚性材料，随后释放应变构成波浪形的可拉伸电极。这种结构的拉伸特性和循环特性极好，可拉伸至原有的数倍。

图5 使用CNT柔性电极的纸状锂离子电池

图 6 利用咖啡方糖制造LTO/PDMS多孔电极

图7 波浪形电极

图8 缠绕在弹性材料上或自行盘绕成弹簧状的两种纤维状电极

2、电解质

目前商用锂离子电池多使用有机电解液，但这种电解质在弯折、拉伸时容易泄露，引起短路、热失控甚至起火。因此柔性锂离子电池多使用固体电解质。此外，还探索了使用水基电解质的可充电电池。

固体电解质包括有机和无机两种。无机电解质的离子导电率更高，可达10−4 S cm−1通过将制造传统锂离子电池的刚性基板改为柔性基板就能指出可弯折的柔性电池。典型的无机电解质包括锂磷氮氧化物等，Li10GeP2S12、Li2S-P2S5玻璃陶瓷等。有机电解质的离子导电率一般低于无机电解质，约10−7～10−5S cm−1，但可使用层压、堆叠等工艺，柔性更好，更适用于可拉伸的柔性电池。典型的固体聚合物电解质如聚环氧乙烷、含Li0.33La0.557TiO3纳米线的复合聚合物电解质等。

水基电解质的安全性好、离子导电率高、污染小、成本低，也可用于柔性可充电电池。目前水基锌电池研究较多，如Zn-Ag电池、Zn-MnO2电池等。水基电解质的应用还需解决电化学稳定窗口窄（比能低）、机械变形能力差、电池封装等问题。2018年，香港大学使用Zn-MnO2电极纤维和PAM（聚丙烯酰胺）水凝胶构成了一维锌电池纤维，形变能力可达3000%。能在300%应变循环100次后，容量仍能保持94.8%，比能为53.8 mW h cm−3，且具有防水能力。

四、纳米发电机

纳米发电机主要由中国学者开展研究，代表研究人员是中国科学院北京纳米能源与系统研究所的王中林教授。纳米发电机包括柔性压电纳米发电机（PENG）、柔性摩擦纳米发电机（TENG）及混合纳米发电机等。

1、柔性压电纳米发电机

柔性压电纳米发电机（PENG）的原理是在外力作用下，晶体结构的中心对称性被破坏，形成压电势。例如，将ZnO纳米线两端连接电极，封装在柔性基板上。基板弯曲时引起的ZnO内部应变会沿导线产生压电势，基板的反复弯曲就会形成脉冲输出电压。平行使用大量纳米线（如20000根），可以增大功率。此外，还可在基板上纵向整齐排列ZnO纳米线或ZnO纤维制造柔性压电纳米发电机。

图9 平行ZnO纳米线制成柔性压电纳米发电机

图10 纵向排列ZnO纳米线制成柔性压电纳米发电机

图11 ZnO纤维制成柔性压电纳米发电机（左为在纺织纤维周围径向生长ZnO纳米线，右为ZnO纳米线和PVDF膜构成的复合结构）

2、柔性摩擦纳米发电机

柔性摩擦纳米发电机（TENG）使用两种不同的聚合物/金属薄膜，利用两个薄膜接触时摩擦产生的电荷发电。典型的柔性聚合物摩擦纳米发电机可产生约3V的电压，功率密度为10.4μW/cm3。典型结构包括拱形、层叠、之字结构等。柔性摩擦纳米发电机还可用于海洋波浪能回收。中国科学院王中林教授团队构建了16个球形摩擦纳米发电机构成4×4阵列，在低频激励下可输出5.93mW的峰值功率。

图12 摩擦纳米发电机的基本构成

图13 拱形、层叠、之字结构的摩擦纳米发电机

五、柔性电源的研发重点

目前的柔性电源在比能、比功、寿命等方面仍不及商用电源，实用化还需解决一系列问题。柔性电源的研发重点主要包括：设计制造柔性和可拉伸电极；在机械变形时，仍保持高比能和长寿命；使用液体电解质时，需在重复拉伸、弯折过程中防止泄露和内部短路；提高固体电解质的离子导电率；保持各组件接触特性良好；开发新的柔性可拉伸封装方法；探索大规模和工业生产技术以降低成本等。例如，为了解决柔性电源多次弯折后出现的性能衰退问题，还可使用形状记忆合金改善其机械特性。同时，形状记忆合金还能实现温度报警等功能，可设计出多功能柔性电子器件。

（蓝海星：马晓晨）

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