MIT曹原再领石墨烯新动向！后石墨烯转角电子学时代正式到来
“科学研究是一种冒险，一次社区冒险，或是一次集体的随机漫步。通过它，知识得以不断前进。” 得克萨斯大学奥斯汀分校的理论物理学家艾伦・麦克唐纳 （Allan MacDonald） 在接受媒体采访时表示。
正是这一次次 “冒险”，推动了科研成果的一次次进步，也带动了技术的不断发展。
近日，魔角石墨烯领域又有新动向！
继麻省理工学院（MIT）Pablo Jarillo-Herrero 教授实验室的博士后研究员曹原及团队 4 月份 16 天内在 Nature、Science “三连发” 后，5 月 4 日，该团队在魔角石墨烯领域的首篇 Nature Nanotechnology 发布，而距离上次的研究发表仅过去半个月。
本次研究以 《魔角石墨烯隧穿器件中所展现的高度可调节性及非局域性约瑟夫森效应》（“Highly tunable junctions and non-local Josephson effect in magic-angle graphene tunnelling devices”）为题。曹原、Daniel Rodan-Legrain和 Jeong Min Park为第一作者，由曹原、Daniel Rodan-Legrain和Pablo Jarillo-Herrero担任共同通讯作者。
图丨相关论文（来源：Nature Nanotechnology）
近几年，魔角石墨烯领域引起学界广泛关注，同时也有一些质疑，比如有人说石墨烯研究是眼花缭乱的 “乱象”。
对此，香港城市大学物理系教授李丹枫对 DeepTech 表示，有关魔角石墨烯领域是否存在 “乱象”，不应通过简单的调侃或是 “公说公有理、婆说婆有理” 的孤立研究回应。“要通过科学论证的方法，如严谨的科学辩论、可重复的实验探究等途径。那些所谓的‘过多的、令人眼花缭乱的石墨烯研究乱象’，恰恰是由缺乏严谨态度的研究和经不起推敲的结果引起的。”
李丹枫认为，曹原及团队研究成果的 “含金量” 是很高的，这得益于他们持之以恒的学术态度。因此，他们才会不断有新的研究成果，并且成为行业里的 “领头羊”。
新研究：实现隧道结作为 “能量势垒” 的直接调控
曹原及团队的这项研究，通过在魔角双层石墨烯 （MATBG） 系统中制备简单的双栅静电场调控器件，实现较宽范围内局域物性的调控，特别是对所展示的高质量约瑟夫森结 （JJs） 中作为 “能量势垒” 的直接调控，实现了以能带绝缘体、关联绝缘体、常态金属、超导体为 “中间层” 不同的“弱连接”效应约瑟夫森结器件。
“本次研究的创新点，是能进行单器件内独立调控约瑟夫森结各组分基态特性。该研究对超导的物理机制、探索超导体的应用均具有不可替代的价值。” 李丹枫说。
图丨器件A的结构和电子输运特性（来源：Nature Nanotechnology）
约瑟夫森效应是基于超导特性的一种宏观量子效应，体现了超导库伯对的量子隧穿效应。而实现约瑟夫森效应的器件基础，是约瑟夫森结。约瑟夫森结在量子科技与工程中有广泛的应用，其中包括高敏感度超导量子干涉磁强计，以及作为超导量子计算器件线路的基础元件。据了解，在超导体中实现超导电极和约瑟夫森结，并观测约瑟夫森效应是非常经典、重要的工作。
图丨魔角扭曲双层石墨烯约瑟夫逊结的非局部性和可调性（来源：Nature Nanotechnology）
“本次研究让人眼前一亮的是，这一体系可以仅仅通过改变静电压值以连续可调的模式，即可实现具有不同特质的约瑟夫森结结构。 ” 李丹枫说。
他认为，该研究完成了在单一高质量魔角旋转双层石墨烯器件中，通过静电场调控实现具有不同功能属性界面结构的目标。通过本次研究中所展示的几个介观物理器件的经典应用场景案例，再次体现了魔角旋转双层石墨烯这个特殊体系“结构简单，物理丰富” 的特点。
图丨平面二维和块体约瑟夫逊数据的比较（来源：Nature Nanotechnology）
该研究表明，石墨烯这个 “魔幻”“纯净” 的材料（体系）是观测各类量子物理现象的重要 “试验场”，并且可以方便、干净地实现以各类量子态和量子现象为基础的量子物理器件。
李丹枫认为，文章中图 1c 所示通过顶电极与底电极的独立控制而实现的“双向 ”约瑟夫森结电阻图是这篇文章的亮点，也是该研究之核心技术和核心理念的完美诠释。 “如此干净、可控地实现受电压控制的不同类型约瑟夫森结的确是魔角石墨烯体系的‘独特之处’。”
图丨在魔角扭曲双层石墨烯中构建单电子晶体管（来源：Nature Nanotechnology）
李丹枫认为，该研究有两个重要的科学启发：
・ 在较宽的性能可调范围的基础上，具有不同特性的约瑟夫森结的实现与测量为构建低温物理器件（特别用于量子计算）打下基础；
・ 高质量平面隧道结的实现，开启了进一步系统、准确研究魔角石墨烯或其它旋转二维量子材料系统中超导序参量对称性这一重要物理问题的大门。“在这个竞争十分激烈的研究领域，无须时日，还会有更多采用高质量隧道结研究超导配对机制的成果发表出来。” 李丹枫说。
图丨魔角扭曲双层石墨烯超导间隙的边缘隧穿谱（来源：Nature Nanotechnology）
从科学意义和物理概念的角度，本研究中所展示的高质量隧道结、约瑟夫森结以及单电子晶体管等器件可以用来作为未来低温电路设计、量子计算等方面基础元部件，并为未来量子器件开创全新的材料体系、打开全新的思路。
从实际应用的角度，目前基于魔角石墨烯的器件还有很长的路要走。李丹枫表示，如何将器件大规模集成化以实现其功能性是未来发展亟需解决的问题，这也必然涉及如何制备大尺寸魔角石墨烯 “晶圆” 这个重要的技术问题。
“同现有的较成熟的构建约瑟夫森结技术以及未来理想器件材料相比，若要真正实现器件化，还有诸如超导转变温度较低、现有制备手段不适应制备大尺寸魔角石墨烯材料等重要瓶颈需要克服。 ” 李丹枫说。
“令人欣喜的是，最近有关化学气相沉积法制备扭曲双层石墨烯的研究进展。例如，北京大学刘忠范院士课题组同其合作者，刚刚报道了利用异质原子位成核的方式生长扭曲双层石墨烯的相关研究。这一重要结果将为大规模制备集成化器件带来曙光。”
为何 “黑不溜秋” 的碳能实现高温超导？从理论预测到旋转电子学热潮
2004 年 ，曼彻斯特大学安德烈・吉姆（Andre Geim ）和康斯坦丁・诺沃塞洛夫（Konstantin Novoselov ）发现石墨烯。2011 年，麦克唐纳利用量子数学和计算机建模研究二维材料，结果发现了一个 “意想不到” 的现象。
他与博士后研究员拉菲・比斯特里斯特 （Rafi Bistritzer ）一起，着力于建立简单而精确的模型，以便研究电子在堆叠的二维材料中，当一层相对于另一层稍微扭曲时，电子的行为将如何。麦克唐纳认为，这个看似不可能依靠计算解决的问题，只要把注意力集中在系统中的一个关键参数上，可能就会大大简化研究过程。
麦克唐纳和比斯特里斯特采用的策略之后被证明是成功的。他们预测，当其方法应用于双层石墨烯系统，把扭转的角度设定在约为 1.1 度时，电子的表现会变得极为特殊，移动速度突然慢了 100 多倍，他们把 1.1 度称为 "魔法角度"（magic angle）。相关研究成果发表在《美国国家科学院院刊》（the Proceedings of the National Academy of Sciences）。
图 | 曹原和他的导师 Pablo Jarillo-Herrero （来源：MIT）
将石墨烯推向了一个新的高度是在 2018 年，曹原及导师、著名物理学家贾里洛・埃雷罗研究团队在 Nature 一天内连续发表两篇论文，他们首次创造出一种扭曲为 1.1 度的层状石墨烯体系。
正如预测的那样，研究发现该体系表现出非凡的特性，可以在原子尺度设计得到 "莫尔条纹"，实现绝缘体到超导体之间的转变，这为高温超导的研究带来了新的研究思路。
因为在魔角石墨烯领域的突破性成果，曹原成为 Nature 杂志创刊以来发表论文最年轻的中国第一作者；在 Nature “2018 年度世界十大科学人物” 中位居榜首，更被称为 “石墨烯驾驭者”。曹原的导师贾里洛・埃雷罗也因 “魔角石墨烯” 的研究，获得 2020 年巴克利凝聚态物理奖（Oliver E. Buckley Condensed Matter Physics Prize）以及 2020 年沃尔夫奖。
图丨Pablo Jarillo-Herrero 实验室此前制备的一个样品，用于测试石墨烯的物理特性（来源：Pablo Jarillo-Herrero 实验室）
最初，研究人员在该超导相附近还看到了一些关联电子特征（体现出一种绝缘性质），特别类似高温超导的电子掺杂浓度和温度的相图。人们对此结果兴奋不已，因为这个小小的 “旋转” 操作，仅仅通过改变两片碳材料的转角，形成莫尔超晶格，就能彻底改变材料的本体性能。
短短的三年时间，该领域的研究者蜂拥而至，科研界不断重复实验，寻找是否其他材料也可以经过 “旋之又旋” 而表现出超导性质。
这些现象存在于以碳为元素的石墨烯系统中本身就有许多未解之谜，自此掀起旋转电子学（Twistronics）领域热潮。魔角石墨烯 “旋之又旋” 的相关研究接二连三地登上 Science、Nature 等顶级学术期刊。
图丨 当一层石墨烯晶格相对于第二层石墨烯晶格以“魔角”稍微旋转时形成的 moiré 图案（来源：MIT NEWS）
同时科学家也发现，魔角并非产生上述新奇量子态的唯一条件。在魔角附近由于转角石墨烯的能带带宽会变得非常小，体系动能被强烈抑制，从而让电子间库伦关联效应占主导地位。
“石墨烯三层交替转角中也存在超导，且符合理论上的 ‘魔角 ' 特征，即该体系的动能在某些特定的角度会被压缩到一个极小的能量范围。而交错转角三层石墨烯体系中的第一魔角大约是 1.5 度，约是转角双层石墨烯的根号 2 倍，这也可以用转角石墨烯体系的赝朗道能级图像予以解释。” 上海科技大学物质科学与技术学院助理教授、研究员刘健鹏说。
未来：魔角石墨烯的 “旋之又旋”，将揭示更多物理现象
除了国外的相关研究，国内的魔角石墨烯领域发展情况如何呢？
国内最新的研究是 4 月 22 日在 Nature Communications 发表的相关成果，北京大学与英国曼彻斯特大学、苏州大学、中国科学技术大学、牛津大学、上海科技大学合作，他们通过化学气相沉积法、采用异位成核策略制备出高质量的扭曲双层石墨烯。
而在此之前，其他高校也相继有研究进展。例如，南京大学与哥伦比亚大学共同发现，过渡族金属硫化物的转角体系，不需要魔角就能实现超导；复旦大学研究发现材料的转角堆叠次序，能够改变磁性；清华大学研究发现传统高温超导旋转之后超导特性也另有乾坤；物理研究所能够用纳米针尖精准操控两层石墨烯的原子层次可控折叠等。
图 | 用扫描隧道显微镜（STM）来测量原子级结构和电子能量分布（来源：Nature）
为何魔角石墨烯能够 “旋之又旋” 呢？
山西大学光电研究所教授韩拯认为，石墨烯 “旋之又旋” 的转角操作，是一种能带工程：通过改变晶体周期性结构，设计人类想要的电子能带结构。
晶体材料在常温常压下，有一种或多种可以稳定存在的结构，这些结构的元素在原子尺度的排布对称性，决定了它们所有的物理和化学性质。人们早就开始尝试实验上的能带工程，例如，传统静水压利用金刚石对顶砧产生接近 500GPa 的压力来压缩晶体，以获得新的材料晶格、电子能带和物性。
“二维转角材料的 moiré 超晶格周期可以是原始晶格的数百倍，超过了传统静水压能调控晶格的参数范围，是目前固态晶体材料中通过改变晶格对称性达到能带调控的最特殊体系，没有之一。” 武汉大学物理科学与技术学院教授吴冯成说。
原子晶体界面的 “旋之又旋”，现在才刚刚开始，期待魔角石墨烯领域更多的科研进展。
双层石墨烯加电可调材料特性，二维材料进入20时代
当我们用铅笔在纸上书写绘画的时候，可能并不会意识到黑色的石墨笔芯有什么神奇之处，但如果从微观物理科学的角度来看，却是另一个充满奥妙的世界。
石墨是碳同素异形体的一种形态，碳原子可组成平面六边形环平铺结构，堆叠起来便是石墨，因这些层状结构之间仅有微弱的结合力，可以轻易造成相互滑动、脱落。石墨也因此表现出质地较软且有滑腻感的特性，不仅能用来写字，还能做润滑材料，同时科学家们利用石墨材料较好的耐腐蚀性、导电性与导热性等，在产业界展开广泛应用。
而碳原子的神奇之处在于，不同的排列组合能形成属性截然不同的材料。例如在极高压力下，每个碳原子会以四面体状与另外四个碳原子键合，形成一个三维密铺网状结构，这种结构的结晶便是具备较高透明度和超强硬度的钻石，与石墨相比也变成了不导电材质。
图｜碳的两种常见同素异形体，分别是钻石（左）及石墨（右）（来源：维基百科）
如果碳原子变成二维结构又会表现出怎样的能力？答案便是在凝聚态物理领域火了十多年的超级材料：石墨烯。通俗来讲，即单原子层平面的石墨，这种单层原子组成的晶体材料也称作二维材料，据了解，1 毫米厚度的石墨大约是由 300 万层石墨烯堆叠而成。
2004 年，英国曼彻斯特大学的物理学家安德烈・海姆（Andre Geim）和康斯坦丁・诺沃肖洛夫（Konstantin Novoselov）成功在实验室从石墨中分离出了石墨烯，并在室温下观察到石墨烯中的量子霍尔效应，2010 年，二人因对石墨烯的开创性贡献共同获得了诺贝尔物理学奖。石墨烯作为人类成功制备出的第一款二维材料，被科学家们广泛誉为是改变 21 世纪的材料之王，吸引了各国物理学家对此展开深入科研。它不仅是目前人类已知强度最高、最薄的纳米材料，而且具备超导电性、极好的热传导性和光学特性等。
一种新材料的应用边界有多广，取决于对其物理特性的了解有多深，在过去超过 15 年的时间里，科学家对石墨烯的研究已然走向深水区，但关于石墨烯的特性我们了解透彻了么？
来自麻省理工学院（MIT）物理系的助理教授巨龙，近年来通过融合光学、微器件加工及电学输运测量等跨领域实验手段，揭示了更多关于石墨烯材料的全新物理特性和应用前景，其创新发明的实验技术也对二维材料的物理研究起到了重要助推作用，凭借极具开拓性的科研贡献，他成功入选了《麻省理工科技评论》“35 岁以下科技创新 35 人” 2020 年中国区榜单。
在日前的一次交流中，巨龙向 DeepTech 讲述了他眼中的二维材料 2.0 时代。
图｜《麻省理工科技评论》“35 岁以下科技创新 35 人” 2020 年中国区榜单入选者巨龙
二维材料 2.0 时代
巨龙今年 33 岁，本科毕业于清华大学物理系，2009 年 - 2015 年期间，他在加州大学伯克利分校先后获得物理学硕士和博士学位，随后进入到康奈尔大学卡弗里纳米科学研究所以及原子和固体物理研究所做博士后研究，2019 年 1 月，加入麻省理工学院物理系担任助理教授。
在外界看来，多年偏基础物理科学的研究不免会有些枯燥，但对巨龙来说，兴趣是最好的内心驱动力，他所领导的课题组目前也是聚焦于对二维材料的一些基本物理性质的研究。
巨龙介绍，从 2005 年至今，科学界基本是一边研究已发现的二维材料性质，另一方面，也在不断寻找新的二维材料。石墨烯是这个领域里的第一个材料，近 15 年时间里科学家们已经做了很多突破性工作，曾经有一段时间，业界认为对石墨烯的相关特性都已经搞清楚了，于是就把注意力跟重心转移到去研究其他的二维材料。
图｜两层石墨烯以 1.1 度的偏转夹角叠起来时实现了 1.7K 温度下的超导（来源：Quanta Magazine）
转折点发生在 2018 年初，一项重磅研究在扭曲双层石墨烯中观察到新型超导现象，被称为“魔角石墨烯”，DeepTech 曾对此进行过采访报道：《21 岁 MIT 中国科学家连发两篇 Nature 论文：室温超导有望实现重大突破，石墨烯揭开其中“魔法” | 独家》。
与传统超导有很多不一样的特性，此发现虽然离高温超导甚远，但对揭开超导原理之谜意义深远，诺贝尔物理奖得主罗伯特・劳夫林（Robert Laughlin）曾评论该发现是 “一个令人目眩的暗示”，未来可能帮助推演设计出常温超导体，此后，石墨烯又重新成为整个二维材料乃至整个凝聚态物理领域非常前沿的研究焦点。
“如果你只考虑一层二维材料的话，它该有什么样的性质，说实话十几年时间大家都研究得比较清楚了，但如果你把二维材料想象成一张纸，不同的纸有不同的属性，两张纸可以叠起来，同理，你也可以把二维材料连接起来，这个事情就变得非常有趣，它们之间会产生相互作用，表现出跟两张完全分开的纸非常不一样的物理特性，从结构的角度来讲，科学家就可以获得之前自然界中所不存在的材料。”
在巨龙看来，二维材料目前已进入 2.0 时代，科学家们在 1.0 时代主要研究单个的二维材料的性质，研究完可能就去寻找下一种二维材料。但目前在 1.0 的基础上，科学家们对各种二维材料的性质理解比较清楚的情况下，突然打开了一个全新的领域，可以把不同的二维材料组合在一起，或是控制扭转的角度产生更多实验变量，包括探索与拓扑材料的联系等，然后研究发现了全新的物理性质。
二维材料 2.0 时代刚刚揭幕，正在不断有惊喜产生。
图｜多层石墨烯概念图（来源：pixabay）
三篇论文，三个开创性发现
2011 年，巨龙第一次在实验中观测并证明了石墨烯中等离子体的存在及其基本物理性质，这个新发现被《自然 - 纳米技术》进行了专题报道，论文被引用超过 2300 次，目前是该细分领域被引用最多的文章，对石墨烯等离子学的研究具有开创性。
等离激元作为电子集体震荡的量子形式，在材料的电学响应方面扮演着最基本和重要的角色，而且，与等离子激元相关的电磁场的波长可以比具有相同频率的光的波长短几个数量级。这意味着，等离子体可用来控制纳米级的电磁辐射，它们对固体中的电子对外部磁场的响应以及超材料在负折射、超透镜和隐身涂层等应用中的功能都起到关键作用。
这项研究发现，石墨烯纳米带中的等离子体具有广泛的可调谐频率，并可与光发生强烈的相互作用。巨龙和团队通过改变石墨烯纳米带宽度和其中的电荷载流子浓度，可以在较宽的太赫兹频率范围内调谐石墨烯等离子体共振，等离子体频率可从∼1.5 太赫兹调整到∼6 太赫兹。
这些结果为从近红外到远红外可调的各种器件打开了大门，包括超材料器件（如调制器、滤波器、偏振器、减速器、隐身器件和超级透镜），等离子器件（包括生物和化学传感器）和光电子器件（振荡器、放大器、光电探测器、高速通讯互联等），揭示了基于石墨烯材料全新的等离子体学和太赫兹超材料结合的科研思路。
图｜石墨烯微带阵列可以通过不同方式进行调整（来源：Berkeley Lab）
2015 年，巨龙的又一项工作成果再次被《自然》杂志和许多主流物理媒体报道，他和同事在双层石墨烯的畴壁上发现了拓扑保护的一维电子传导通道，这些传导通道是 “谷极化” 的。
在实验手段上，巨龙结合了近场红外纳米级显微镜和低温电迁移测量技术，记录了双层石墨烯畴壁上一维弹道电子传导通道的第一批实验观察结果，它们的存在为探索石墨烯中独特的拓扑相和能谷物理学提供了广阔前景。
能谷电子学作为量子计算的潜在途径，在高科技行业同样受到极大关注，电子的能谷自由度类似于电子自旋，利用能谷自由度在数据处理速度方面比传统电子学中使用的电荷具有巨大优势，能够用来存储和传递信息，可以制作出创新的纳米光电子器件，也有望发展成与传统电子学和自旋电子学并行的下一代电子学学科。
图｜博士阶段的巨龙（左一）（来源：Berkeley Lab）
同样是在双层石墨烯研究领域，2017 年，巨龙在博士后科研阶段，凭借在实验技术方面的创新再次有了全新发现，论文以《双层石墨烯中的可调激子》为题发表在《科学》杂志。
激子是固体材料中电子和空穴的束缚态，对绝缘体和半导体的光学性质起着关键作用。在这项研究中，巨龙和团队利用了光电流光谱法研究了封装在六方氮化硼中的高质量双层石墨烯（BLG），进而观察到两个明显的激子共振，其激子光学吸收峰线宽较窄，可从中红外到太赫兹范围内调谐。
这使得双层石墨烯在新型激光器和检测器的开发中具有潜在的意义，传统半导体材料的光学性质完全由其结构和化学组分决定，而在双层石墨烯中可以通过外加电场轻易地调控出传统半导体从未有过的性质。
图｜红外线照亮双层石墨烯并产生激子（来源：Cornell Chronicle）
这些激子的光学跃迁研究发现与许多技术应用相关，例如分子光谱、材料分析、热成像和天文应用等，特别是在此范围内具有高品质因数的强且原位可调谐激子共振，有望让石墨烯成为适用于各种光学和光电应用更好的材料，例如可调红外探测器、发光二极管和激光器。
不断有新发现的背后得益于对实验手段的改进，巨龙在康奈尔大学的博士后工作期间，从零开始搭建了一套近场红外显微镜，并发展出一套全新的磁场中的广谱红外微光谱技术，这是一套微米尺度下的傅里叶变换光电能谱技术，对进一步研究石墨烯和其他二维材料提供了重要手段。
图｜巨龙课题组主页展示的科研技术方向（来源：MIT）
多尝试别人没有尝试过的思路
“这三篇论文关注的材料对象虽然都是石墨烯，但侧重于它的几个非常不一样的物理性质的研究。对于一个新材料，我们更关注的是它能够给我们带来什么全新的认知？它相比于传统的材料有什么更好的特性？我们怎么去挖掘？以这样的兴趣和问题作为出发点，然后再去设计我们的实验，每一篇文章基本都是小的领域内第一篇开创性的文章。 ” 巨龙表示。
关于在科研课题选择方面的逻辑，巨龙介绍，如果局限在一个细分的方向，继续往下去做研究，应该还是会出其他的成果，但他和团队在挑选课题的时候，更倾向于从最感兴趣、最重要的、比较大的物理问题出发，想法和思路上的创新比较被看重，而不是完全基于已做出一些成果，下一步在这个小方向上继续做一些递进式改进。
能做出开创性的研究有什么诀窍么？
巨龙回答：“二维材料有很多意想不到的性质，但现在的瓶颈往往是我们缺乏合适的实验工具来研究它。例如我们当时在做 2017 年的那篇研究论文的时候，遇到的问题就是大家预测这个材料可能会有特殊的物理现象，但是我们缺乏一个手段，能够真正地在实验上探测到这些特性的数据。所以本质还是从科学问题出发，我们并不受限于自己能做什么，而是看我们需要做什么，如果一个问题驱动，需要去匹配一些新的手段，我们就想办法去发明这样的手段。”
目前，巨龙自己带领的课题组仍在不断尝试用新的实验手段去探测石墨烯 2.0 时代的一些很重要的其他课题，去尝试别人没有尝试过的科研路径，而得益于实验技术手段的创新，也能做出一些非常特别、独家原创的实验结果，在竞争激烈的石墨烯材料科研领域，与其他研究团队明显区分开来。
巨龙的导师和同事都评价他是国际凝聚态物理领域一颗冉冉升起的新星，对于自己现阶段成就和外界的赞誉，他表示，正如二维材料 2.0 时代刚刚起步，自己其实也处于独立研究生涯比较早期的阶段，现阶段最大的期望是能够尽快把自己的课题组研究做起来，过渡到一个更稳定的科研阶段。
“重点还是脚踏实地。” 巨龙最后说道。
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