华中科技大学科研团队发表超快电子衍射技术的发展研究综述
原子运动及相应的结构改变是自然界中化学反应、生命过程等现象的本质。因此，在原子层面实时间、实空间观测物质非平衡态的原子运动和结构演化过程，能深刻地解释这些现象的本质，将物质的微观动力学过程和其物理化学等特性联系起来，为科学突破创造了巨大的机遇。
原子层面的动态过程的特征时间在皮秒、飞秒、甚至阿秒量级，目前只有泵浦-探测技术可以实现该量级的时间分辨率。超快电子衍射使用电子作为泵浦-探测技术中的探针，具有高弹性散射截面、低能量沉积、造价及维护成本低等优势，在近十余年间获得快速发展。
华中科技大学电气与电子工程学院的宋怡方、王健、刘铮铮、樊宽军，在2022年第19期《电工技术学报》上撰文，总结近年来超快电子衍射中关键技术的发展，并对新一代超快电子衍射的发展趋势进行展望。
抽象科学，牵手原子粒子，核能图像和黑暗背景下的网络连接。,Abstract science,
物质是由原子、分子、电子等微观粒子组成，其结构以及运动状态决定物质的宏观性质。物质微观结构发生改变，其宏观性质就会发生相应改变。因此，实验化学家都有这样的梦想：实时观测化学反应过程中的原子核及电子运动（拍摄“分子电影”）。这样能更深入地理解化学反应的本质，进而控制某些反应过程。
比如很多化学反应过程中的中间产物形成、结构与性质等现象及其机理还未被充分认识，所以研究原子的动力学行为，有助于理解其相关的物理、化学、生物等宏观物性，最终控制这些微观行为并设计新的物质性质，这是当今科学研究中重要的基础内容。
由于原子运动的特征时间在百飞秒量级，此条件下的瞬态过程研究被称为“超快科学”。对这些超快动力学行为的直接观测是超快科学研究的基础，是解答许多科学问题的关键，也因此，激发了人们发展出各种先进的方法和手段，来获取物质的更快更细致的微观动态信息。
飞秒激光最早用于研究物质的超快过程。加州理工学院A. H. Zewail教授使用了基于飞秒激光的泵浦-探测技术观测到化学反应中原子和分子的瞬态状态，从根本上改变了人们对于化学反应的认识，获得1999年诺贝尔化学奖。
由于激光的波长决定其空间分辨率，因此利用波长更短的X射线作为探针的超快X射线衍射（Ultrafast X-ray Diffraction, UXD）技术迅速发展起来，成为目前使用最广泛的超快研究工具。20世纪80年代，Rochester大学的G. Mourou提出了利用电子束作为探针观测超快过程，推动了超快电子衍射（Ultrafast Electron Diffraction, UED）技术的发展。目前，超快X射线衍射和超快电子衍射已经发展成为互为补充又不可替代的两种超快探测技术，在许多领域已经取得了丰硕的成果。
超快探测技术在物质的结构和动力学之间搭起一座桥梁，将传统的化学、物理、生物以及材料科学等学科的研究带入飞秒科学的领域, 创造了巨大的机遇。超快电子显微由于其弹性散射截面高、能量沉积小、造价及维护成本低等优势，成为目前超快科学研究的重要手段之一。
华中科技大学电气与电子工程学院的研究人员指出，超快电子衍射经过几十年的发展，取得了显著成果，目前已经可以实现对一些简单的分子结构拍摄分子电影。但是产生探测生物大分子等复杂结构的不可逆过程所需的高亮度飞秒电子束目前还存在一定的难度，其本质原因仍是空间电荷效应和高亮度之间的矛盾。
他们认为，未来超快电子衍射的发展目标一方面是针对生物大分子的不可逆的生命科学超快过程的研究，发展高电荷量的飞秒电子探针技术，实现单发成像；另一方面针对可逆过程，则需要发展高重频的电子源理论与激光技术，在通过降低电荷量消除空间电荷效应的同时，提升实验效率。针对以上目标，以短半腔长度的常温微波电子枪、超导微波电子枪为主的传统电子源将继续发展，同时基于太赫兹（THz）和激光技术的新型电子源和束团操控技术也将为超快电子衍射的发展带来新的机遇。
研究人员表示，当前的超快电子衍射已经被成功用于物理、化学、材料等可逆超快过程的研究。然而，许多物质的超快过程不可逆，只能通过单发泵浦探测来获得其演化过程信息，单发电子脉冲获得足够清晰的衍射图像。因为不需要反复泵浦探测，对样品的辐射损伤很小，这是未来超快电子衍射的一个重要发展趋势，为不可逆过程（如生命科学）的超快动力学研究提供了重要手段。
但是，有机大分子物质主要由轻原子组成，对电子的散射效果较弱，探测蛋白质需要约107个电子才能获得清晰图像。要求电子“探针”的亮度比常规超快电子衍射的亮度高2~3个数量级，其束流的峰值电流与现在的XFEL相当，所以空间电荷效应对束流品质影响显著。这为高品质超快电子束的产生与操控带来了极大的挑战。
发展趋势：高亮度电子源
超快电子衍射技术的核心是电子探针技术的进步，因此发展高性能电子源理论及相关技术是未来超快电子衍射必须解决的首要问题。限制超快电子束峰值亮度的主要原因是阴极处的空间电荷效应。因此提高光阴极处的加速电场梯度，是降低空间电荷效应、增强电子束亮度的有效手段。针对不同的研究问题，需要不同性质的电子源。经过不断的理论与技术积累，电子源的性能逐步向前推进。
1）常规RF电子枪技术
当前MeV UED使用1.6-cell微波电子枪，是借鉴了用于自由电子激光等高能加速器的电子源设计。但MeV UED的电子束能量为3MeV左右，仅使用了1.6-cell约60%的加速能力，导致在加速过程中低能电子束内部的空间电荷效应较为严重。
为解决上述问题，UCLA的P. Musumeci提出1.4-cell微波电子枪方案，通过理论和束流仿真说明了1.4-cell微波电子枪在MeV UED应用中可能更具优势。华中科技大学与大阪大学和KEK合作，首次研制成功1.4-cell微波电子枪，初步测试表明，在高电荷量条件下，比1.6-cell电子枪具有显著的优势]。尤其在电子起始加速阶段，电场梯度高3~5倍。
为了提高超快电子实验效率，超导电子枪也是发展的一个趋势，同时具备了高重复频率和高加梯度的优势。在提供高电荷量的状态下可以极大地提高电子束的重复频率，克服目前常温RF电子枪的工作频率过低的问题，大大缩短实验时间，提高了工作效率。
2）太赫兹驱动电子枪
传统的RF或DC电子枪，由于电场击穿的限制，不能产生高的加速电场梯度（RF: 200MV/m, DC: 10MV/m），导致电子束质量难以提高，限制了超快电子衍射的性能。太赫兹频段的激光脉冲是合适的驱动源，其频率比常规RF高2~3个数量级，可以产生高达GV/m的加速梯度，具备产生超短、高亮度电子束的潜力，使得太赫兹光谱范围非常适合于发展电子枪技术，太赫兹电子枪示意图如图1所示。其挑战在于时变电磁场频率非常高，电子枪结构设计困难。
强场太赫兹脉冲源技术的发展开辟了高效加速的新途径带电粒子，降低了电子束能散，提高束团电荷量，消除了电子束抖动等。目前，太赫兹电子枪还处于原理验证阶段。
图1 太赫兹电子枪示意图
3）激光加速器
激光尾场加速（Laser Wakefield Accelerators, LWFA）由于能提供极强的加速场，是一种新兴的加速技术，有可能克服现有常规电子加速器的局限性。常规电子加速器基于射频腔，加速电场梯度受限于真空射频击穿小于100MV/m。相比之下，激光尾场加速技术利用等离子体介质中产生的强电场（＞100GV/m），而不会产生击穿问题。
由于激光尾场加速技术可以提供的加速电场梯度比常规RF技术高3个数量级，空间电荷力的作用时间短，可以急剧降低空间电荷效应，实现紧凑、高效的加速电子。激光尾场加速技术可提供与激光源同步的飞秒电子束，实现前所未有的时间分辨率，并具有单发测量的能力，基于激光加速器的超快电子衍射示意图如图2所示。该方案可用于研究等离子体和致密材料中的超快动力学现象，如瞬态磁场、快速演化的等离子体动力学和晶格振荡等。
图2 基于激光加速器的超快电子衍射示意
发展趋势：太赫兹操控高亮度电子束
为了消除基于射频电磁场的超快电子束团操控技术引入的时间抖动，基于太赫兹驱动的束团操控和测量方案被提出，相应的理论与技术逐渐发展起来。该方法具有三项优势：①太赫兹脉冲与电子束同源于同一束激光，根本上消除了相互之间的相位抖动；②太赫兹波段相比射频波段频率提高了约3个数量级，可提供GV/m量级操控电磁场；③太赫兹的波长与超快电子束的长度在同一量级，因此可以更准确、高效地对电子束进行操控。
太赫兹驱动操控电子束的理论与技术不断发展，其原理验证实验也逐步开展。2014年，德国L.Wimmer等完成了太赫兹操控纳米尖端光电子发射实验，产生太赫兹峰值场强达到约900MV/m，实现太赫兹驱动电子束的加速、压缩和展宽等操作。同年，Bern大学的J. Fabianska等提出将太赫兹能量聚集在分裂环（Split-Ring Resonator, SRR）间隙中，以获得GV/m量级的时变电场，进行束长测量实验。2016年，慕尼黑大学C. Kealhofer等提出了可用于束长测量和束团压缩的SRR，并完成了首个全太赫兹驱动的束长测量和束团压缩实验。
华中科技大学也在此方面开展深入的理论与技术研究，提出了飞秒电子束串的测量方法。随着太赫兹技术的发展，目前通过多种技术已经可以产生加速电场梯度大于1GV/m、脉冲能量高达数十mJ的太赫兹驱动脉冲，这也为未来太赫兹驱动的束团压缩、测量、加速等技术的发展提供了坚实的基础。
本文编自2022年第19期《电工技术学报》，论文标题为“超快电子衍射研究及发展综述”。本课题得到科技部高端外专项目的支持。
在光激发分子中捕捉电子与原子核之舞：超快电子衍射技术的首次成功应用
高速“电子摄像机”在光激发分子中捕捉到了电子与原子核之舞的细节。
《科学》杂志报道，科学家利用美国能源部SLAC国家加速器实验室的高速“电子摄像机”，同时捕捉到了光激发分子的电子和原子核运动。这标志着超快电子衍射技术的首次应用取得了成功。
超快电子衍射是将一束强大的电子从材料中散射出去，从而捕捉到微小粒子运动的技术。
斯坦福大学化学教授、斯坦福脉冲研究所研究员Todd Martinez说：“借助超快电子衍射技术，我们可以在自然分离两种成分的同时，跟踪电子与原子核的变化情况。这是研究人员首次同时直接获取到原子的详细位置和电子信息。”
这项技术可以让研究人员在测量量子化学模拟的核心电子行为时，更准确地了解分子行为，为未来的理论、计算方法构建奠定基础。
在之前的研究中，研究人员已经能够利用SLAC的超快电子衍射仪器MeV-UED制作出高清晰度的“分子电影”。然而，这种仪器对于分子的电子变化并不敏感。
论文作者、斯坦福大学脉冲研究所科学家Jie Yang说：“此前，虽然我们能够跟踪原子运动，但如果更仔细地观察，你会发现组成原子的原子核与电子也有特定作用——原子核构成了分子骨架，而电子则是粘合骨架的黏合剂。”
在实验中，科学家们研究了环状分子吡啶。它是紫外线诱导的DNA损伤和修复、光合作用、太阳能转换等光驱动过程的核心分子。分子对光的吸收几乎在瞬间完成，因此这类超快反应的研究难度很高。MeV-UED能够“冻结”飞秒内的运动，让研究人员得以跟踪样品产生的变化。
首先，研究人员将激光射向由吡啶分子组成的气体中，接着，他们用高能电子短脉冲轰击被激发的分子，生成快速重排后的电子、原子核快照。将快照串接起来，就能获得光引发结构变化的定格动画。
研究人员发现，电子在没有吸收能量的情况下，与吡啶发生衍射产生的弹性散射信号编码了分子的原子核行为信息，而电子与分子交换能量时产生的非弹性散射信号包含了电子变化的信息。
论文作者Xiaolei Zhu说：“来自两种散射的电子以不同的角度出现，这让我们对电子-原子核变化的相互作用有了更清晰的认识。”
论文作者Thomas Wolf补充说：“MeV-UED正在成为其他技术工具的重要补充。我们可以在同一组数据中得到电子结构和原子核的信息，同时进行单独观察和测量。”
在未来，这项技术或可让科学家们实现追踪超快光化学反应的设想。
论文作者Xijie Wang说：“超快电子衍射技术为我们开辟了一种观察事物的新方法。它让我们能够区分电子与原子核的变化。而当我们完全了解这类变化过程后，就能够着手预测和控制光化学反应了。”
原创编译：雷鑫宇 审稿：alone 责编：唐林芳
期刊来源：《科学》
期刊编号：0036-8075
原文链接：https://www.sciencedaily.com/releases/2020/05/200521161227.htm
https://www6.slac.stanford.edu/news/2020-05-21-researchers-capture-coordinated-dance-between-
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